เริ่มเข้าสู่วงการแสดงเมื่ออายุประมาณ ๑๖ ปี ได้แสดงภาพยนตร์ไทยเรื่อง "วันเพ็ญ" เป็นภาพยนตร์ขาวดำ ๓๕ มิลลิเมตร เสียงในฟิล์ม กำกับการแสดงโดยพระเจ้าวรวงศ์เธอพระองค์เจ้าภาณุพันธ์ยุคล (เสด็จพระองค์ชายใหญ่) และมีนายชาญ บุนนาค พี่ชายเป็นผู้กำกับเสียง มีนายสนิท พุกประยูรเป็นพระเอก ประสบความสำเร็จสำหรับภาพยนตร์ไทยในสมัยนั้น ต่อมาแสดงละครการกุศลให้กับจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และมูลนิธิราชประชาสมาศัย ในพระบรมราชูปถัมภ์ เรื่อง "ฟ้าแจ้งจางปาง" มีศาสตราจารย์คุณหญิงจินตนา ยศสุนทร และศาสตราจารย์ คุณหญิงเต็มศิริ บุณยสิงห์ ร่วมแสดงด้วย หลังจากนั้นพี่ชายชวนไปเล่นละครเวทีที่โรงละครแห่งชาติ

ในปีต่อมา ได้เป็นหม่อมของพระเจ้าวรวงศ์เธอพระองค์เจ้าภาณุพันธ์ยุคล หลังจากสงครามโลกครั้งที่ ๒ สงบลง หม่อมปริมได้เปิดร้านเสริมสวยชื่อ "โมฬี"

เนื่องจากพระเจ้าวรวงศ์เธอพระองค์เจ้าภาณุพันธ์ยุคล โปรดงานด้านศิลปะทุกแขนง ทั้งภาพยนตร์ ละคร วรรณกรรม และโบราณวัตถุ เป็นต้น ท่านได้ตั้งโรงพิมพ์ประชาธิปไตย เขียนคอลัมน์วิจารณ์การเมือง ซึ่งในสมัยนั้นการเขียนบทความเช่นนี้ต้องระมัดระวังมาก จึงเปลี่ยนมาเขียนบทละคร เรื่องที่มีชื่อเสียงมาก คือ เรื่องพันท้ายนรสิงห์ และต่อมาแสดงเป็นละครเวที เสด็จพระองค์ชายใหญ่ทรงทำละครในนามของคณะ "อัศวินการละคร" และสร้างภาพยนตร์ในนามของบริษัท "อัศวินภาพยนตร์" หม่อมปริมได้เข้ามาช่วยงานทั้งสองกิจการ และได้เป็นผู้อำนวยการโรงเรียนการแสดงของอัศวิน

หม่อมปริม บุนนาค มีฝีมือในการทำอาหารคาวหวาน หลายอย่าง เนื่องจากชีวิตในวัยเด็กเคยอยู่ในบ้านท่านเจ้าจอมพิศว์ (เจ้าจอมในรัชกาลที่ ๕) ซึ่งท่านมีศักดิ์เป็นทวด ได้เคยช่วยงานประดิษฐ์และแกะสลักผลไม้ ทำขนมปั้นขลิบ และขนมลูกชุบ เป็นต้น เมื่อมีการประกวดการทำขนมลูกชุบในงาน "เคหะสงเคราะห์" ของการเคหะแห่งชาติ ซึ่งจัดขึ้นครั้งแรกที่สวนอัมพร ประมาณปี พ.ศ. ๒๔๙๖ หม่อมปริมได้ส่งขนมลูกชุบ ฝีมือของตนเองเข้าประกวด และได้รับรางวัลที่ ๑ หลังจากนั้นได้ทำขนมลูกชุบเป็นงานอดิเรก ฝากขายที่ร้านอาหารสุโขทัย เมื่อมีคนรู้จักสั่งมากขึ้น จึงรับทำตามสั่งอย่างเดียว ส่วนใหญ่จะปั้นเป็นรูปผลไม้ต่างๆ โดยจดจำ สูตรจากคุณย่า คือ ท่านชื่น ภรรยาพระยาประภากรวงศ์วรวุฒิภักดี (ชาย) นอกจากนี้ยังทำท็อฟฟี่กะทิจากสูตรคุณหญิงเปลื้อง บุนนาค มารดาของหม่อมปริมอีกด้วย

ปัจจุบันนี้หม่อมปริม บุนนาค อายุ ๗๖ ปี ยังคงฝีมือเป็นเอกในการทำขนมไทยโบราณ โดยเฉพาะลูกชุบและท๊อฟฟี่กะทิ ฝีมือชาววัง